二氧化钛光催化效率研究获进展

上一篇 / 下一篇  2011-03-20 21:03:14

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中科院大连化学物理研究所杨学明研究员领导的反应动力学研究组的研究工作Site-specific photocatalytic splitting of methanol on TiO2(110)发表在《化学科学》(Chemical Science )(2010, 575-580,DOI: 10.1039/C0SC00316F)上,并被Science评为亮点文章。

    甲醇能提高二氧化钛光催化分解水的效率,但是甲醇本身与二氧化钛的相互作用并不清楚。如果能从分子层次上认识这一过程,将可能为发展新的高效催化剂提供线索。

    杨学明研究员领导的反应动力学团队用自行发展的实时双光子光电子能谱方法(TD-2PPE),研究了单分子层(ML)甲醇覆盖的TiO2(110)在紫外光照射过程中的双光子光电子能谱的变化,结合高分辨扫描隧道显微镜(HR-STM)实验,得到了吸附在5配位钛原子上(5c Ti4+)的甲醇的光催化解离的直接证据,消除了多年的争议。该解离过程是通过O-H键的断裂,并且将氢原子转移到旁边的桥氧原子上。密度泛函理论(DFT)计算表明,形成的甲氧基与它所吸附的钛原子发生强烈相互作用,钛原子位置被抬升,态密度(DOS)发生变化,在费米能级以上约2.5eV处出现新的电子态。这与双光子光电子能谱实验中观测到的位于费米能级以上2.4eV的激发态相符。从双光子光电子能谱随时间的演化来看,该光诱导解离过程是一个典型的非均相过程。

    该成果在二氧化钛的光催化研究中具有重要意义。甲醇的O-H键在二氧化钛上是有光化学活性的,这也从一方面解释了为什么在水中加入甲醇能提高二氧化钛光催化产氢的效率。该结果还表明,5配位的钛原子也是具有光催化活性的,但是它的重要性在以前还未被认识到。(来源:中科院大连化学物理研究所)

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