大连化物所发表碳纳米管限域催化研究综述文章

2011-7-14 17:02 来源: 中国科学院
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  继2008年在英国Chem Comm发表特写论文(Feature Article)后,受美国化学会《化学研究报告》(Accounts of Chemical Research)邀请,中科院大连化学物理研究所潘秀莲研究员和包信和院士等近日撰写综述文章,详细报道在限域催化领域研究最新进展,完整诠释由该研究组发展起来的纳米限域催化新概念(Acc. Chem. Res. DOI 10.1021/ar100160t)。

  碳纳米管可认为是石墨烯片层按一定规则卷曲形成纳米级管状结构的孔材料,是自上世纪90年代以来被广泛研究的碳材料家族中的重要成员。由于构成碳纳米管管壁的石墨片层具有一定的曲率,致使大π键发生畸变,管内外电子分布发生变化,管壁附近的电荷发生分离,从而形成了一种由管内指向管外的表观静电场。

  包信和院士带领的研究小组,在大量系统、深入的实验和理论研究基础上,发明了一系列在管径小于10nm的多壁和单双壁碳纳米管内高效组装纳米金属和金属氧化物催化剂的新技术,并从理论和实验上充分证实了管腔不仅可以从几何上控制金属颗粒尺度,获得和稳定高分散的纳米催化剂粒子;而且纳米碳管管壁的卷曲结构导致的管腔内电子环境畸变,一方面改变了反应分子和产物在管道内的吸附和扩散行为,更重要的是修饰了限域在管腔内的催化剂纳米粒子的电子特性以及相关的催化性能。

  近年来,这些概念在该研究组和国内外其他研究组包括合成气催化转化制液体燃料、乙醇合成、低碳烯烃合成、氨合成、氨分解、碳氢化合物的选择加氢、燃料电池电催化以及选择氧化反应等一系列催化体系中得到了初步验证。该研究小组的部分结果相继发表在Nature Materials, Journal of American Chemical Society 和Energy & Environmental Science 等相关刊物,并先后申报多件发明专利,初步形成了一个较为完整的概念体系,被国际同行评价为 “一个非常重要的发现,应该具有普遍意义和广泛应用”,“这个概念为调变金属催化剂的反应性能提供了一条新途径,而且这种作用可能推广并应用于更多的反应体系中”。