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中国科大设计出具有缺陷态的金属氧化物催化剂

2016.7.14

  近日,中国科学技术大学教授熊宇杰课题组基于无机固体精准制备化学,采用晶体缺陷工程,设计了一类具有缺陷态的氧化钨纳米结构,在广谱光照条件下展现出优异的有氧偶联催化性能,有望实现低能耗和低成本的有机化工技术。该工作在线发表于《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.6b04629),共同第一作者是博士生张宁和李喜玉。

  现今,绝大部分催化反应是基于贵金属催化剂的使用,并且是依靠石油、煤炭的燃烧所驱动的,存在催化剂材料高成本、高能耗等缺点。与贵金属催化剂相比,金属氧化物具有低成本等优点,但金属氧化物在氧分子活化体系中的表现却不尽人意,其瓶颈在于无法有效地俘获太阳能并将之传递给氧分子。

  针对该挑战,熊宇杰课题组设计出了一类具有精准可控氧空位缺陷态的氧化钨纳米结构。通常金属氧化物的金属原子具有配位饱和的特点,无法通过化学吸附来活化氧分子。在该工作中,氧空位缺陷的构筑克服了该缺点,促进了光生电子从氧化物催化剂向氧分子的高效转移。另一方面,缺陷态的出现大幅度地扩宽了光催化剂的吸光范围,使其在可见光和近红外光区宽谱范围内俘获太阳能。这两方面的贡献实现了太阳能的有效俘获及能量转换传递,解决了氧化物催化剂在光催化有机合成中的瓶颈问题。熊宇杰课题组通过与中国科大教授江俊合作,以理论模拟方法清晰地描述了氧空位缺陷态在这两方面的贡献。国家同步辐射实验室教授宋礼和朱俊发课题组则分别利用X射线吸收精细结构谱和光电子能谱解析了缺陷态光催化剂的精细配位结构及能带结构,证实了理论模拟结果。基于该认识,研究人员得以通过晶体缺陷工程来调控太阳能驱动有机有氧偶联反应的性能,为利用太阳能替代热源驱动有机合成提供了可能性,也对光催化材料的理性设计具有重要推动作用。

   研究工作得到了科技部“973”计划、国家自然科学基金、国家青年千人计划、中科院百人计划、合肥大科学中心、校重要方向项目培育基金等项目的资助。

  基于氧化钨纳米晶体缺陷工程的光催化有氧偶联技术原理图示及性能

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