中科大多元金属纳米颗粒管及复合纳米催化剂的设计与制备取得系列进展

  随着环境意识的增强和对有限自然资源认识的加深,为了减少对化石能源等不可再生资源的依赖,燃料电池作为高效和低污染发电装置研究受到高度关注和重视。但是,燃料电池催化剂成本高、反应活性低和稳定性差等缺点仍然严重制约其商业化和广泛应用。

  近年来,中国科学技术大学俞书宏教授课题组围绕如何通过调控催化剂界面作用以及表面原子构型和组分变化,寻找可行的新型催化剂材料设计的新途径等开展研究,在燃料电池纳米催化剂界面和表面设计领域取得了一系列新进展。相关研究结果已发表在Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., Adv. Mater., ACS Nano, Chem. Commun., J. Mater. Chem.等国际重要刊物上。

  金属/氧化物界面由于电子结构的改变能有效的提高催化剂的催化活性。但是在电化学环境中,对于非贵金属不同氧化态对催化活性的影响仍然很难验证,同时提高催化剂氧还原活性和克服双氧水腐蚀、还原不完全造成的能量损失都是急需解决的棘手的科学难题。基于此,该研究组发展了一种自支撑多元金属催化剂纳米管的制备技术,成功合成了一种新型的三元组分异质Pd-Au-Cu异质纳米颗粒管催化剂,具有高表面积和电化学活性。通过与二元Pd-Cu组分比较研究发现,金的加入能促使铜形成氧化铜,而没有加入金的Pd-Cu二元组分更倾向于形成氧化亚铜。研究发现, 氧化铜更有利于吸附氧并且作为电子传输媒介提高氧还原能力。同时,还发现这种三元催化剂能很好的催化双氧水还原并且对双氧水有耐腐蚀能力。因此,这种催化剂具有氧气还原和双氧水还原的双重功能,可以作为氧气/双氧水还原的催化剂,克服了氧气在水溶液中溶解度有限的问题(因为双氧水在溶液中可以有极高的浓度),从而提高了催化效率。相关成果发表在英国《化学通讯》和德国《应用化学》上(Chem. Commun. 2010, 46, 940-942; Angew. Chem. Int. Ed. 2010, 49, 9149-9152)。