大连化物所原位高压催化氧化反应合作研究取得新进展

2011-11-12 01:01 来源: 中国科学院
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  近日,中科院大连化学物理研究所理论催化研究组李微雪研究员与美国劳伦斯伯克利国家实验室、韩国汉阳大学的研究人员合作,通过先进光源和理论计算,从谱学上证明了在原位反应条件下Pt(110)表面上催化氧化一氧化碳的活性相。研究结果以全文的形式发表在《美国化学会志》上(J. Am. Chem. Soc. DOI/10.1021/ja207261s)。

  原位反应条件下催化剂的活性相和微观反应机理是多相催化反应研究中的挑战课题之一,代表性的一个课题就是汽车尾气Pt催化剂催化氧化的一氧化碳的活性相和反应机理。早在2004年,李微雪通过密度泛函理论计算,并结合高压隧道扫描电镜,研究了氧化气氛下Pt(110)表面的氧化行为,构造了Pt(110)表面氧化的热力学相图,确定了表面氧化形成alpha-PtO2的条件(Phys. Rev. Lett. 93 (2004) 146104)。进一步的理论计算预言,在实际的反应条件下,一氧化碳氧化的活性位应该是位于气相、化学吸附相、alpha-PtO2三相共存的边界处 (Chem. Phys. Lett. 409 (2005) 1)。

  在最新研究中,借助于美国先进光源上的高压XPS,研究人员发现在高的氧分压下,Pt(110)表面上存在两种不同的氧物种,为两相共存。李微雪课题组的XPS计算发现,这两种氧物种分别对应于化学吸附和alpha-PtO2的氧物种。这两种不同的氧物种在原位反应条件下表现出相类似的活性,都可以有效地催化活化一氧化碳。这些结果在谱学上全面证实了早期理论上预言的活性相和微观反应图像。进一步的负载型纳米催化剂上发现与单晶模型催化剂上相类似的能谱,该结果意味着单晶模型催化剂的研究结果也可以有效地外推到实际的负载型纳米催化剂上。

  该研究工作得到国家自然科学基金委的支持。

 

原位高压催化氧化反应取得进展