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大连化物所分子筛合成机理研究取得新进展

2008.7.06

由大连化物所田志坚研究员领导的研究组在分子筛合成机理方面的研究取得新进展,结果发表于近期出版的《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc. 2008, 130: 8120-8121)。近年来,该研究组一直致力于分子筛合成新方法和合成机理的研究,曾首次报道了微波促进的离子热合成分子筛(Angew. Chem., Int. Ed., 2006, 45: 3965-3970),还发现了离子热合成分子筛过程中有机胺的独特结构导向作用(J. Am. Chem. Soc., 2006, 128: 7432-7433)。

水在分子筛的合成过程中起着非常重要的作用。然而由于水的普遍存在,它对分子筛晶化过程的影响在实验上难以研究和证明。该研究创造性地选择完全不含水的拟薄水铝石(AlOOH)、磷酸二氢铵(NH4H2PO4)和氟化铵(NH4F)作为反应原料,从而实现了在完全不含自由水的离子热合成体系中制备分子筛。基于该体系,进而定量地研究了反应剂量的水的加入对分子筛晶化过程的影响。结果发现:当没有外加水时,分子筛在痕量自生水的作用下缓慢的晶化;一旦加入反应剂量的水(H2O/Al=1,摩尔比)后,分子筛的晶化动力学得到了极大的提高。这就证明:分子筛的晶化过程是一个自催化的过程;反应剂量的水或其它极性物种的加入可以极大的促进分子筛的晶化过程。该研究得到了四名审稿人的高度评价,一致认为这是“第一次明确地证明了分子筛的形成对于水含量的极度敏感性”。

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