2019年DENSsolutions气体杆用户在 Nano Letters，Nature Communications，JACS，Advanced materials，Angewandte Chemie International Edition，Advanced Functional Materials等期刊发表了多篇高水平文章，现汇总如下：
0107
变化的气体环境中Pt纳米颗粒晶面演变的三维重构
金属Pt是典型的气相反应的催化剂，这类反应通常是在有氧气或者氢气存在的情况下发生。Pt的表面能通常是通过吸附氢气和氧气分子来改变，从而使得Pt单晶的某些晶面变得稳定或者不稳定，进而影响其催化活性和催化行为。之前的研究已经通过高分辨透射电镜得到了Pt的二维平面结构照片，但因为缺乏厚度信息，这种二维平面照片还不足以去定量描述原子3D结构，并且二维图像均是在常温和超高真空度下获得的，但实际的反应环境是复杂多变的，这根本没办法解释实际变化的气体压力环境下的晶面结构的演化。
来自University of Antwerp的Thomas Altantzis等人利用HAADF-STEM结合DENSsolutions Climate S3+原位气体加热样品台，在300℃下，通过通入1 bar O2 (99.999%)和1 bar 5%H2/Ar气体，来定量研究Pt在真实反应温度和气体压力环境下的3D结构变化，并且在来回多次快速切换氧化性气氛与还原性气氛的情况下，稳定迅速的记录了Pt颗粒原子级分辨率晶面三维重构的动态过程，结果表明， 在H2环境中，观察到颗粒的更多以{100}和{111}晶面表面形态存在。在O2中，{100}和{111}面的百分比减少，更高指数的晶面显着增加，导致Pt原子出现更圆的形态。该方法为催化纳米颗粒的原位表征开辟了新的机会，因为它首次使人们能够在特定的气态反应环境中直接测量原子尺度的三维形态变化。
Thomas Altantzis, Ivan Lobato, Annick De Backer, Armand Béché, Yang Zhang, Shibabrata Basak, Mauro Porcu, Qiang Xu, Ana Sánchez-Iglesias, Luis M. Liz-Marzán, Gustaaf Van Tendeloo, Sandra Van Aert, Sara Bals. Three-Dimensional Quantification of the Facet Evolution of Pt Nanoparticles in a Variable Gaseous Environment. Nano Lett., 2019
DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b04303
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.8b04303
0207
耐高温高载量的单原子催化剂
高度分散的金属原子同时也具有较高的表面能和热力学不稳定性，特别在高温条件下趋向于聚集成金属团簇甚至纳米颗粒，因此通常需要载体表面配位不饱和的缺陷位点（coordinatively unsaturated sites）来锚定金属原子。金属氧化物是常用的多相催化剂载体，通常情况下，这类载体表面的缺陷数量较少，难以得到高温稳定的高载量单原子催化剂。
中国科学院大连化学物理研究所的乔波涛研究员和张涛院士团队利用金属-载体共价强相互作用（strong covalent metal-support interaction，CMSI）成功制备出耐高温的高载量铂单原子催化剂。郎睿博士、天津理工大学的习卫博士以及清华大学的刘锦程博士为该论文共同第一作者，乔波涛研究员、天津理工大学的罗俊教授以及清华大学的李隽教授为共同通讯作者。研究人员探索了在Pt/Fe2O3单原子催化剂体系中，金属-载体共价强相互作用对活性金属的稳定机制，利用原位球差电镜揭示了Pt纳米颗粒热解分散成单原子催化剂的过程，加深了对单原子催化材料形成机理的认识，为今后设计改良耐高温、高载量的新型单原子催化剂提供了理论依据和重要借鉴。
Rui Lang, Wei Xi, Jin-Cheng Liu, Yi-Tao Cui, Tianbo Li, Adam Fraser Lee, Fang Chen, Yang Chen, Lei Li, Lin Li, Jian Lin, Shu Miao, Xiaoyan Liu, Ai-Qin Wang, Xiaodong Wang, Jun Luo, Botao Qiao, Jun Li, Tao Zhang. Non defect-stabilized thermally stable single-atom catalyst. Nat. Commun., 2019.
DOI: 10.1038/s41467-018-08136-3
https://www.nature.com/articles/s41467-018-08136-3
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