遗传神经网络结合LIBS技术对钢液Mn元素定量分析
0 引 言
提高钢铁的生产效率一直是各大钢铁企业追求的目标。钢液中各物质含量的检测与分析在炼钢过程中占有十分重要的地位。激光诱导击穿光谱技术（LIBS）采用高能激光对物体表面进行照射，使物体的表面产生等离子体，利用光谱仪对等离子体的发射光谱进行分析研究。LIBS的最大特点是可以时时检测钢液中的物质成分，可以节约时间，节省原料，提高钢铁质量，作为一项拥有巨大优势的物质成分分析技术在冶金行业具有广泛应用。
在国外的研究中，文献[1?2]在炼钢现场使用抗高温的LIBS激光探头对钢液成分进行在线检测，采用内标分析法建立Fe，Mn，Si，Cr等元素的定标曲线对钢液成分进行检测。目前，常用的定量方法是已知某种元素的浓度和谱线强度建立对应关系的定标曲线法，但是这种方法受到基体效应和自吸收效应的影响，分析结果的准确性受到很大制约。
人工神经网络（ANN）是模拟人或者其他生物神经元的模型，具有高度非线性逼近能力，同时又具有自适应、自组织的能力，能够实现输入与输出之间的高度非线性关系。BP神经网络是基于梯度下降法的误差反向传播算法，文献[3]将BP神经网络作为LIBS的定量分析方法，能够减小光谱基体效应对实验的误差，提高分析的准确性。BP神经网络的初始权值和阈值可以采用特殊的寻优算法即遗传算法（GA）进行优化处理。本文建立基于遗传算法GA与BP型神经网络相结合的定量分析模型[4?5]对钢液中的Mn元素进行实验分析，效果良好。
1 遗传神经网络原理
1.1 BP神经网络
输入层、隐层、输出层是多层前向神经网络的组成部分，信号沿着输入层至隐层再到输出层的方向逐层传递，[In（i）j，Out（i）j]代表第i层第j个神经元的输入与输出。
第1层（输入层）将输入引入网络：
[Out（1）i=In（1）i=xi， i=1，2，…，n] （1）
第2層（隐层）：
[In（2）j=i=1nw（1）ijOut（1）i-θ，Out（2）j=φ（In（2）j）， j=1，2，…，l] （2）
式中：[w（1）ij]代表输入层与隐层之间连接的权值；[φ（x）]为隐层神经元的激发函数；[θj]为神经元的阈值。
第3层（输出层）：
[yk=Out（3）k=In（3）k=j=1lw（2）jkOut（2）j， k=1，2，…，m] （3）
式中[w（2）jk]代表隐层与输出层之间连接的权值。则神经网络的整体关系可以描述为：
[yk=j=1lw（2）jkφi=1nw（1）ijxi-θj， k=1，2，…，m] （4）
BP神经网络参数的调整采用梯度下降法，假设样本的数目为[m（Xh，Yh）]，以第h个样本的[Xh]作为输入，得到的输出为[Yh]，对目标函数进行如下训练：
[J=12h=1mYh-Yh2] （5）
网络训练的目标是使J最小，其网络权值BP训练算法为：
[w（t+1）=w（t）-η?j?w（t）] （6）
[w（2）jk（t+1）=w（2）jk-η1?J?w（2）jk（t）] （7）
[w（1）ij（t+1）=w（1）ij-η2?J?w（1）ij（t）] （8）
令[Jh=12Yh-Yh2]，则：
[?J?w=h=1m?Jh?w] （9）
[?Jh?w（2）jk=?Jh?Yhk?Yhk?w（2）ij=-（Yhk-Yhk）Out（2）j] （10）
式中：[Yhk]，[Yhk]分别为第h组第k个分量的网络输出和样本输出。计算得出最佳目标函数为：
[?Jh?w（1）ij=k?Jh?Yhk?Yhk?Out（2）j?Out（2）j?In（2）j?In（2）j?w（2）ij=-k（Yhk-Yhk）w（2）ijφOut（1）i] （11）
1.2 遗传算法
遗传算法（Genetic Algorithm，GA）是一种优化算法，其寻优技术在神经网络中具有重要地位，主要原因在于GA按照一定的适应度函数对个体进行筛选，新的群体由适应度值较高的个体组成，未满足要求的个体继续进行训练。
[fx=1k=1qyk-tk2] （12）
式中：目标元素真实值t用期望值表示；y为网络的输出值；q为训练个数。遗传算法先确定基因型：
[A=a1a2…al， a?{0，1}，i=1，2，…，l] （13）
1） 复制：从原来的群体中选择符合要求的个体，把它们再组成一个新的群体。
2） 交叉：从原来的两组基因中选择部分组成机构相互替换。
3） 原来部分：[A=a1a2…al]；[B=b1b2…bl]。交叉互换后：[A～=a1a2…albi+1…bl]；[B～=b1b2…blai+1…al]。
4） 变异：基因中的一个或者几个组成部分由一种形态转变成其他形态，比如：[a1…aiai+1…ajaj+1…al]经过变异过程产生新的形式：[a1…b1ai+1ajaj+1…al]。
遗传算法是经过这些操作生成一个新的群体，同时原来的群体不断被反复计算，直到找到问题的最优解的过程[6?7]。由于 BP?ANN 神经网络收敛速度很慢，且从数学上看BP算法是一个非线性问题，存在局部次优解。遗传算法能够调整BP?ANN神经网络权值和阈值，并能够对权值和阈值进行全局优化搜索，从而使计算结果尽可能接近全局最优解。为了使误差继续减小，再用梯度法继续计算。
1.3 遗传神经网络算法实现
BP神经网络的基本思想是：通过一定的算法调整网络的权值和阈值，使样本的网络输出与期望值之间的误差[E（k）]满足目标误差[EBP]。由于BP网络的初始权值和阈值是随机数，因此存在收敛速度慢、不能保证收敛全局最优解等缺点，而遗传算法能够优化出最佳的初始权值和阈值，较好地克服了这些缺点。遗传算法在优化BP网络的过程中包含以下主要步骤：
1） 首先对初始权值和阈值进行二进制编码产生一个初始群体。
2） 遗传算法在搜索过程中以适应度函数为依据，挑选符合要求的个体组成群体，而适应度函数[f（k）]是网络输出与期望值的误差平方和的倒数，最优化问题即为计算应适度函数的最大值。
3） 在优化过程中通过选择、交叉、变异等操作经过逐代进化，使网络输出与期望值的误差平方和逐渐减小，适应度函数值变大。当适应度函数值满足目标函数[fGA]时停止计算，从而获得权值与阈值的最佳解，并将其作为BP神经网络的初始权值与阈值。具体优化流程如图1所示。
2 实验部分
2.1 实验装置
图2为LIBS实验装置平台结构图。激光器为德国INNOLAS公司的Nd：激光器工作波长为1 064 nm、工作频率为10 Hz、最大能量为400 mJ；利用具有7个线性CCD阵列探测器的LIBS2500?7光谱仪可以对200～980 nm带宽的光谱进行检测，光学分辨率为0.1 nm，最小积分时长是1 ms，测试进行时选取的激光能量为150 mJ，光谱探测延时时间为2 μs。
2.2 实验过程
1） 向坩埚中放入需要熔化的合金钢样品，检查仪器设备并关闭光谱仪、激光器等设备。
2） 控制中频炉的预热功率小于5 kW。加热结束，慢慢地增加输出功率并保持直流电流在70 A左右，始终注意电流表的读数，用调节输出功率的方式控制电流值，使中频炉电流值小于85 A。
3） 待钢水表层趋于平稳之后进行测量。
4） 使用收光器对等离子体产生的发射光谱进行收集，光纤传送过来的等离子发射光谱将被光谱仪进行分光。最后将光谱信号的形式进行转化，并以数字信号形式传输到电脑[6?7]。图3为LIBS的400～600 nm光谱数据。
2.3 实验样品与特征提取
实验样品1～12号采用国家标准物质网提供的标准样品[8]，样品编号和元素组成如表1所示。其中选取#2，#7，#9，#11，#12样品为预测样品集，其余样品作为训练样品。为了保证实验的准确性，10次测量都在样品表面不同位置。为了减小误差，前5次激发用于清理样品表面杂质；然后激发120次并取其平均值作为每次的测量结果。在确保尽量多的隐层以及隐层神经元的前提下，输入[X=（x1，x2，…，xi）]和输出[Y=（y1，y2，…，yo）]可以看成一个高度非线性映射。本文主要对钢水中Mn元素的含量进行测量，故Mn浓度为神经网络输出。考虑实验过程中的影响，以及等离子各谱线之间的重叠问题，最终确定输入变量从一些特殊谱线中提取，谱线信息如表2所示。
本文采用归一化的峰值强度[9?10]，即将谱线的峰值强度作为谱线强度，以Fe元素的谱线为参考线对谱线进行归一化处理：[x1=I1IR1]，[x2=I2IR3]，[x3=I3IR2]，[x4=] [I4IR2]，[x5=I5IR1]。归一化后的谱线强度[x1]，[x2]，[x3]，[x4]，[x5]作为网络的输入，个数为5，隐层个数为7，输出层个数为1。神经网络的训练构成主要根据实际情况进行选取，将实验测得的归一化强度作为输入，同时表中元素含量作为输出。利用遗传算法对网络中的权值以及阈值分别进行运算并得到最优化的处理。遗传算法的参数设置同样重要：初始种群为120，进化代数为80，基因交换率为0.65，变异率为0.15；神经网络的参数设置：最大迭代次数为1 000次，学习速率是0.01，动量因子是0.6。
3 结果与讨论
遗传神经网络和定标法分析的结果验证了遗传神经网络模型的定量分析性能更加优越[9，11]。用Mn元素的特征谱线MnI 403.076 nm 作为参照，以谱线强度为纵坐标，以Mn元素的浓度为横坐标，采用定标分析曲线对钢液中的Mn元素含量进行定标分析，如图4所示。
采用优化后的遗传神经网络模型对训练样品Mn元素实施定量分析，结果如图5所示。对于预测样本的测定，只需将Mn元素的数据输入定量模型就可以得到预测浓度，如图6所示。
回归预测的重复性选用相对标准偏差RSD进行表示：
[fRSD=i=1n（xi-x）2n-1x×100%] （14）
式中：[xi]为预测值；[x]为预测平均值；[n]为预测次数。
均方根误差MSE为预测值与真实值之间的偏差：
[fMSE=1ni=1n（xi-xi）2] （15）
式中：[xi]为Mn元素含量；[xi]为Mn元素预测含量。
遗传神经网络预测结果得出的相关指标参数为：Mn元素浓度的RSD为7.46%，MSE为0.531%，相关系数R为0.996。传统定标法定量分析后测得Mn元素浓度的RSD为15.7%，MSE为5.31%，R为0.951。
4 结 语
本文基于遗传神经网络与激光诱导击穿光谱技术相结合的方法，采用经过遗传算法优化过后的权值与阈值作为初始参数的遗传神经网格定量分析模型，对样品钢中的Mn元素进行定量分析，得出指标参数：RSD 为7.46%，MSE为0.531%，R为0.996。相比于传统定量分析模型更具有准确性。神经网络输入的选择对于结果的准确性同样重要，文献[10]采用单一谱线强度的多个数据点作为神经网络的输入也能取得较为理想的结果。下一步的主要研究将集中在实验过程中各因素对于实验结果准确性的影响，激光参数的设定对光谱数据波动的影响，不同环境、不同温度下对于光谱产生的影响。为了得到较为理想的结果，需要将许多不确定因素都考虑进去，这还需要进一步研究。
