形成N,O配位的Cu单原子催化剂用于电催化还原CO2为CH4研究
Nat. Commun.：形成N,O配位的Cu单原子催化剂用于电催化还原CO2为CH4的研究
由于单原子催化剂(SACs)能够实现原子利用率最大化，因此其是催化电化学CO2还原(ECR)中具有前景的备选催化剂。然而，由于合成的单原子催化位点的高能垒不利于电子的进一步转移，反应产物通常只有CO而不是碳氢化合物或含氧化合物。在这里我们报道了一种新的部分碳化策略，通过改变SACs上中心原子的电子结构来降低关键中间体的整体吸热能量。首次合成了基于碳点的且边缘具有独特CuN2O2位点的SAC。在40 mA·cm-2电流密度的电解液中，氧配体的引入为CO2电化学转化为CH4带来了显著的法拉第效率(78%)和选择性(99%的ECR产物)，超过了大多数报道的双电子还原SACs。理论计算进一步表明，CuN2O2活性位点的高选择性和高活性是由于其CH4和H2能垒的适当提高和Cu活性位点电子结构的精细调控。
推荐
