设计p-n同质结构实现碳氮光催化剂的全解水性能
Design of
p-n homojunctions in metal-free carbon nitride photocatalyst for overall water splitting
赵刚, 郝树华, 郭静华, 邢钰鹏, 张雷, 徐锡金*
非金属氮化碳(CN)因其独特的光催化性能而备受关注.
本文利用水热处理、高温烧结、高能球磨和烧结的方法成功制得一种具有混合结构的CN光催化剂.
先以三聚氰胺为原料进行水热处理(180
oC,
24
h),
过滤干燥后,
转移到高纯氩气保护下的管式炉中,
于550
oC处理1
h得到CN材料.
然后将CN用三聚氰胺和氟化铵水热180
oC处理24
h,
过滤、干燥、煅烧(550
oC,
1
h)得到第二种材料.
最后将其与CN材料按等比例混合,
经高能球磨研磨,
再于管式炉中在气氛保护下淬火,
得到最终催化剂样品.
由于这种结构的界面作用,
使CN光催化剂显示出了高的光催化活性.
它的产氢效果可以高达17028.82
μmol h–1
g–1,
在420
nm光照下,
其光量子效率也达到11.2%.
随后,
采用纳秒级别的时间分辨萤光(PL)光谱测得其荧光寿命为9.9
ns.
有助于电子与空穴参与反应更有趣的是,
在不加牺牲剂时,
该光催化剂具有高效的全解水效果,
其产氢效率为270.95
μmol h–1
g–1,
产氧效率为115.21
μmol h–1
g–1,
有望实际用于全解水反应中.
另外,
通过紫外可见漫反射光谱,
PL光谱和材料的比表面等测试来考察该CN光催化剂效果好的原因.
发现该材料具有更高比表面积有更多活性点参与反应.
同时,
通过电化学测试获得了肖特基曲线和电流-电压曲线,
发现该光催化剂里含有少量的pn结构,
这种结构使材料在弱光下也会产生光生载流子,
实际上它是起到光生载流子的激发作用,
即在相同光照下,
就会产生更多的光生载流子数量,
从而进一步提高了其催化效果.
因此,
本工作对优化碳氮光催化剂的催化效果有很好的指导意义.
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科技前沿
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技术原理
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项目成果
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