我国学者实现电催化一氧化碳高选择性直接制备乙烯
近日，中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室邓德会研究员团队成功实现电催化一氧化碳高选择性直接制备乙烯，该工作为高选择性、低能耗地通过一氧化碳制备乙烯提供了新思路。
乙烯是十分重要的工业原料，目前工业上主要采用石脑油高温裂解（800-900oC）的方法来制备。从化石资源有效利用的角度出发，通过费托合成反应（CO+H2）将一氧化碳转化生成高附加值制的C2-C4烯烃一直受到研究者的关注。然而，该过程除了需要高温(200-450oC)、高压(5-50 bar)等苛刻条件之外，还由于其产物受Anderson-Schulz-Flory分布的限制，C2产物的选择性往往低于30%，并且产生大量的CO2，造成碳资源的严重浪费。因此，急需发展高选择性、环境友好、条件温和的乙烯制备方法。
该团队在优化铜基催化剂的基础上，通过调节电极的疏水性来增加CO的扩散速率，有效促进了CO分子在铜基催化剂表面的C-C偶联过程。通过利用H2O作还原剂，在常温常压的温和条件下实现了CO高选择性地电催化生成乙烯。CO电催化还原到乙烯的法拉第效率高达52。7%。相比于传统费托合成，该过程完全没有CO2的生成，基于CO转化计算，生成乙烯的选择性在70%左右，这打破了费托合成中C2产物30%的选择性限制。同时，该团队与苏海燕研究员、张东辉院士等合作，结合DFT理论计算研究了反应活性位和反应过程，对比生成乙烯和乙醇的反应中间体和路径，发现Cu(100)晶面是最有利于CO电转化生成乙烯的活性位，这为后续催化剂的设计指明了方向。
相关研究成果以通讯形式发表于《德国应用化学》上，并被选为热点文章“Hot Paper”。上述工作得到了国家科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、中科院前沿科学重点研究项目、中科院洁净能源创新研究院合作基金项目、教育部能源材料化学协同创新中心（2011·iChEM）的资助。
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