分享至
中国散裂中子源用户的科学成果在《自然》上线
记者获悉，近日，中国散裂中子源通用粉末衍射仪用户的科学成果在《自然》上线。研究团队利用中子衍射、三维电子衍射、同步辐射粉末X射线衍射、球差校正扫描透射电镜以及固体核磁共振技术，确定了沸石三维稳定超大分子筛精细结构。这一研究成果突破了传统分子筛晶化理论极限。
该项研究由中国科学院院士、吉林大学教授于吉红和陈飞剑、华东师范大学教授吴鹏、南京大学研究员黎建等组成的国内研究团队，同西班牙马德里材料研究所教授Miguel A. Camblor合作，通过链间扩展法成功合成了一例具有20 × 16 × 16元环孔道系统的三维稳定超大孔分子筛ZEO-5，这一成果再次刷新了稳定全连接超大孔分子筛的孔道大小记录。
ZEO-4和ZEO-5的基础表征和ZEO-5的孔道系统及孔径尺寸。中国散裂中子源供图
据介绍，沸石分子筛是一类结晶性微孔硅铝酸盐，其作为催化剂、吸附剂、离子交换剂在传统化工、环境领域以及新兴储能、光电器件、生物医学、燃料电池、生物质转化等领域有着重要的应用。具有超大孔道结构的沸石分子筛在处理大尺寸分子催化转化和吸附分离的工业应用方面有着很大的需求。三维稳定超大孔分子筛的合成一直是分子筛合成领域所面临的一项极大挑战。
研究团队成功合成的ZEO-5超大孔分子筛的结构中包含两个前所未有的张力极大的双四环单元（三重四环）拓扑结构，这种结构在沸石分子筛中尚无先例。该分子筛拥有超大的晶胞和轻元素组成，这给其结构的确定带来了显著挑战。中子衍射技术，以其高分辨率和对轻元素的敏感性，为解析这一复杂结构提供了关键手段。
得益于中国散裂中子源通用粉末衍射仪宽d值探测范围、高的分辨率以及良好的信噪比，研究团队通过对通用粉末衍射仪中子衍射、三维电子衍射、同步辐射粉末X射线衍射数据的精确解析，成功获取了更精确的键长和键角等精细结构信息，结合球差校正扫描透射电镜以及固体核磁共振技术，验证了超大三重四环结构的真实性。
该研究成果突破了传统分子筛晶化理论极限，颠覆了分子筛水热合成的固有认识，进一步证明基于新的反应机制可以实现传统水热合成难以得到的三维稳定超大孔分子筛的结构构筑。这项工作为分子筛材料领域的发展提供了新的思路和方向，具有重要的科学意义和应用价值。
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41586-024-07194-6
