非均相臭氧催化材料制备与应用领域获新进展
近日，清华大学环境学院张潇源课题组和南京理工大学环境与生物工程学院韩卫清课题组合作开发了一种具有微通道传质-纳米催化反应协同增效的二维化片层式催化剂，并对其在高级氧化水处理过程中的构效关系与传质-催化促进效应进行了深入研究。团队通过在二维化铝箔表面构建微通道强化的微纳协同催化结构，大幅提升了催化剂比表面积的利用效率，促进了界面污染物捕集效率与臭氧-自由基转化速率的显著提升，实现了低催化剂投加量下的化工尾水等实际废水高效净化。
图1.二维化催化剂微纳协同传质-催化原理示意图
催化剂是非均相高级氧化过程的核心，然而，在实际应用中，催化剂的高比表面积未必对应良好的催化效果。究其主要原因：一是催化剂大量的低效内部结构导致过长的内扩散距离，在催化过程中容易成为反应“死区”；二是由于孔径效应导致的传质-催化矛盾，小孔径有利于提供更高的活性比表面积，但也造成了更低的孔内扩散效率。因此，如何优化催化剂孔道结构、构建具有传质-催化协同的催化剂功能表面是克服上述缺陷所面临的一大挑战。
针对上述难题，课题组提出了由传统的球形颗粒催化剂到二维化催化剂的转变思路，利用金属铝箔片表面的缺陷条纹诱导阳极氧化、磷酸腐蚀与金属-非金属协同负载等方法，成功构建得到了具有微米传质通道-纳米催化反应簇镶嵌的催化剂表面，解决了非均相高级氧化过程中由于传质距离造成的内扩散受限问题，以及由于单一介孔导致的传质-催化矛盾问题，进一步通过利用催化剂表面过渡金属活性位点的臭氧催化作用，实现了吸附型·OHads的高效生成和表面污染物的强化降解，大幅提升了单位质量催化剂的利用效率。
图2.研究成果被选为《环境科学与技术》（Environmental Science & Technology）补充封面
相关研究成果以“二维化催化剂微纳协同功能表面构建与水净化应用”（2D-Like Catalyst with a Micro-nanolinked Functional Surface for Water Purification）为题发表在环境领域知名期刊《环境科学与技术》（Environmental Science & Technology）上，并被选为补充封面。
张潇源和韩卫清为论文共同通讯作者，清华大学环境学院原博士后、现南京理工大学副教授魏卡佳为论文第一作者。论文共同作者包括清华大学环境学院教授黄霞、化学工程系副教授张如范，2023届硕士毕业生周作勇、2022届硕士毕业生欧阳长沛，以及南京理工大学环境与生物工程学院2022级博士生顾连凯、2020级博士生李维、2019届硕士毕业生王陆和2020届硕士毕业生刘启擎。
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