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Nature系列10篇,清华、复旦、武大、西南交大等成果速递

2019.4.09

  1. Nature Photonics:光学镊子声子激光器

  声子激光器是普遍存在的光学激光器的类似物,并且其已经在各种环境中实现。然而,对于介观悬浮光机械系统还没有相关报道,并且这些系统正在成为量子力学和重力的基本测试的重要平台,以及发展为机械运动耦合到电子自旋和电荷的传感模式。受到Arthur Ashkin在光学镊子方面的开创性工作的启发,近日,A. Nick Vamivakas等人引入了一种基于二氧化硅纳米球的质心振荡的介观频率可调声子激光器,该二氧化硅纳米球在真空下悬浮在光学镊子中。与先前悬浮的实现不同,A.Nick Vamivakas等人的方案通常用于单电子,液滴甚至小生物有机体。因此,A.Nick Vamivakas等人的器件可以应用在量子力学的基本问题以及精密计量的任务。

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  Pettit, R. M. et al. An optical tweezer phonon laser. Nature Photonics, 2019.

  DOI: 10.1038/s41566-019-0395-5

  https://www.nature.com/articles/s41566-019-0395-5

  2. Nature Photonics:非线性手性谷光子与Au-WS2超表面的相干控制

  二维过渡金属二硫化物(TMDC)在K和K'谷处呈现出特别的非线性和直接带隙。这些谷可以通过例如具有自旋相关光致发光的等离子体-谷-激子耦合来光学操纵。然而,泵浦和发射之间的弱相干使得探索基于TMDC的非线性谷电器件具有挑战性。

  近日,Cheng-Wei Qiu、Peixiang Lu和Kai Wang展示了缠绕光的相位和旋转的超表面,可以同时增强和操纵室温下单层二硫化钨(WS2)非线性锁谷手性发射。由光(金(Au)超表面赋予的旋转相关的几何相位)通过光进入和相干泵浦的二次谐波谷光子被分离并在自由空间中被路由到预定方向。此外,研究人员设计的超表面中WS2的临界自旋谷锁定非线性选择规则,与入射光具有相同自旋的非线性光子被引导。研究人员合成的TMDC-表面界面可以促进先进的室温和自由空间非线性,量子和谷电子纳米器件的发展。

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  Hu, G. et al. Coherent steering of nonlinearchiral valley photons with a synthetic Au-WS2 metasurface. Nature Photonics, 2019.

  DOI:10.1038/s41566-019-0399-1

  https://www.nature.com/articles/s41566-019-0399-1

  3. Nature Mater.:金属-聚合物混合纳米材料用于超快氢气检测

  氢气-空气混合物极易燃烧。因此,氢气传感器在进行混合气体泄漏检测过程中显得至关重要。然而,现有的解决方案并没有达到使用者设定的严格性能目标,并且由于一氧化碳等导致的传感器失效也是一个尚未得到解决的难题。有鉴于此,瑞典查尔姆斯理工大学Ferry A. A.Nugroho和Christoph Langhammer等人提出了等离子体金属-聚合物混合纳米材料的概念,用于解决这一难题。研究发现,表面的聚合物涂层可以有效降低氢气进出等离子体纳米颗粒的表观活化能,从而成功抑制传感器失效。同时抑制了氢气的吸附滞后现象,提高了传感器的检测极限,使得亚秒级传感器响应成为可能。

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  FerryA. A. Nugroho*, Iwan Darmadi, Lucy Cusinato, Arturo Susarrey-Arce, HermanSchreuders, Lars J. Bannenberg, Alice Bastos da Silva Fanta, ShimaKadkhodazadeh, Jakob B. Wagner, Tomasz J. Antosiewicz, Anders Hellman, VladimirP. Zhdanov, Bernard Dam & Christoph Langhammer*. Metal–polymer hybrid nanomaterials for plasmonic ultrafast hydrogendetection. Nature Materials, 2019.

  DOI:10.1038/s41563-019-0325-4

  https://www.nature.com/articles/s41563-019-0325-4

  4. Nature Catal.:生物酶催化甲烷制甲醇!

  甲烷单加氧酶(MMO)是一种工业应用前景广阔的酶,它以颗粒状(pMMO)或可溶性形式(sMMO)存在于甲烷氧化菌中,可以催化低反应性甲烷和其他碳原料氧化成甲醇以及其相应的氧化产物。然而,具有功能活性MMO的简单、快速、高产量的生产仍然是其工业应用面临的主要挑战。有鉴于此,韩国高丽大学Jeewon Lee等人通过基因编码pMMO催化结构域在去铁铁蛋白作为生物合成支架上的重组,开发了pMMO-模拟催化蛋白结构。该方法在大肠杆菌中高效合成了稳定的可溶性蛋白结构,并成功地保留了用于甲醇生产的酶活性,其转换数可与天然pMMO相媲美。

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  Hyun Jin Kim, June Huh, Young Wan Kwon,Donghyun Park, Yeonhwa Yu, Young Eun Jang, Bo-Ram Lee, Eunji Jo, Eun Jung Lee,Yunseok Heo, Weontae Lee & Jeewon Lee. Biological conversion of methane tomethanol through genetic reassembly of native catalytic domains. Nature Catalysis, 2019.

  DOI: 10.1038/s41929-019-0255-1

  https://www.nature.com/articles/s41929-019-0255-1

  5. Natue Commun.:优于Pt的阴极材料,用于碱性聚合物电解质燃料电池

  碱性聚合物电解质燃料电池是一类燃料电池,其能够使用非贵金属催化剂,特别是用于阴极处的氧还原反应。但目前在燃料电池测试中没有一种材料优于Pt。武汉大学Lin Zhuang,Li Xiao联合康奈尔大学Héctor D. Abruña报道了一种Mn-Co尖晶石阴极材料,它可以在高电流密度下提供比Pt阴极更大的功率。在60 ℃下在2.5A cm-2下,基于Mn-Co阴极的电池的功率密度达到1.1 W cm-2,而且,该催化剂在低湿度下优于Pt。研究表明,优异的性能源于协同效应,其中Mn位点结合O2并且Co位点激活H2O,从而促进质子偶联的电子转移过程。这种电催化协同作用对于高速氧还原是关键的,特别是在低湿度条件下。

  Wang, Y.; Yang, Y.; Jia, S.; Wang, X.; Lyu,K.; Peng, Y.; Zheng, H.; Wei, X.; Ren, H.; Xiao, L.; Wang, J.; Muller, D. A.;Abruña, H. D.; Hwang, B. J.; Lu, J.; Zhuang, L. Synergistic Mn-Co catalystoutperforms Pt on high-rate oxygen reduction for alkaline polymer electrolytefuel cells. Nature Communications, 2019.

  DOI: 10.1038/s41467-019-09503-4

  https://www.nature.com/articles/s41467-019-09503-4

  6. Nature Commun.:下一代陶瓷燃料电池的设计

  陶瓷燃料电池可提供清洁高效的电力生产方式。然而,便携式小型化电池仍然是一个挑战。近日,Kang Li等人展示了“微单片”陶瓷电池设计的概念。研究人员通过实时同步加速器X射线衍射计算机断层扫描对该设计的机械强度和结构完整性进行了全面研究,表明其具有出色的热循环稳定性。成功的小型化使得在800°C时具有1.27 W cm-2的出色的功率密度,这是目前为止报道中的最高值。这种整体设计结合了机械完整性和电化学性能,从而提高了机械性能,是便携式陶瓷燃料电池商业化发展的重要一步。

  Li, T. et al. Designof next-generation ceramic fuel cells and real-timecharacterization with synchrotron X-ray diffractioncomputed tomography. Nature Communications, 2019.

  DOI:10.1038/s41467-019-09427-z

  https://www.nature.com/articles/s41467-019-09427-z

  7. Nature Commun.:树叶启发光驱动净水生产

  天然维管植物叶片依赖于渗透压,蒸腾和内脏的差异,以产生大量由阳光驱动的清洁水。受此启发,清华大学Liangti Qu, Tianbao Ma和 Chun Li等人报告了一种用于高效水净化和生产的阳光驱动净化器。这种阳光驱动的净化器的特征在于负温度响应聚(N-异丙基丙烯酰胺)水凝胶(PN)锚定在超亲水三聚氰胺泡沫骨架上,并且一层PNIPAm改性石墨烯(PG)滤膜涂在其表面。结果表明,相对刚性的三聚氰胺骨架的超亲水性显着加速了PNPG-F净化器的膨胀/消溶胀速率。在一个太阳下,这种合理的工程结构提供了4.2 kg m-2 h-1的收集,并且从盐水进料中获得单个PNPG-F的离子排斥率>99%。

  Geng, H.;Xu, Q.; Wu, M.; Ma, H.; Zhang, P.; Gao, T.; Qu, L.; Ma, T.; Li, C. Nature Communications, 2019.

  DOI: 10.1038/s41467-019-09535-w

  https://doi.org/10.1038/s41467-019-09535-w

  8. Nature Commun.:基于纳米银激发邻苯二酚的超强粘附水凝胶

  粘附水凝胶可粘附与组织表面,在生物医学应用中已经取得实际应用。然而,大多数粘附水凝胶不具有长期和可重复的粘附能力。此外,传统的粘附水凝胶通常表现出差的机械性能,并且不具备抗菌能力。因此研制一种具有超强力学性能、抗菌性能、良好生物相容性兼具的粘附水凝胶仍面临严峻的挑战。

  针对以上问题,西南交通大学鲁雄教授课题组受植物粘附的启发,基于Ag-木质素纳米粒子(NPs)触发动态氧化还原儿茶酚化学,开发了坚韧、抗菌的粘附水凝胶。

  本文要点:

  (1)NPs可以产生自由基引发单体聚合(图1),并可维持水凝胶内部网络中的醌基-儿茶酚基团的氧化还原平衡(图2a, b)。

  (2)水凝胶具有优异的力学性能(图3a)。

  (3)其次,水凝胶具有持久、可重复的粘附性(图3b)。

  (4)植物启发的NPs水凝胶表现出良好的细胞亲和力和组织粘附性。

  (5)水凝胶具有抗感染能力,特别适用于皮肤伤口修复。

  Donglin Gan, Wensi Xing, Lili Jiang, Ju Fang,Cancan Zhao, Fuzeng Ren, Liming Fang, Kefeng Wang, Xiong Lu. Plant-inspiredadhesive and tough hydrogel based on Ag-Lignin nanoparticles-triggered dynamicredox catechol chemistry. Nature Communications, 2019.

  DOI: 10.1038/s41467-019-09351-2

  https://www.nature.com/articles/s41467-019-09351-2

  9. Nature Commun.:基于石墨烯的自由基场效应晶体管传感器

  由于超高的反应活性,用场效应晶体管(FET)传感器直接检测自由基,尤其是超短寿命的羟基自由基(•OH)具有挑战,这使得理解自由基在生理学和病理学过程扮演的角色变得困难。近日,复旦大学魏大程团队开发了一种带有金属离子指示剂功能化石墨烯通道的•OH FET传感器。在电解液/石墨烯界面,高反应活性的•OH使得金属离子释放,产生响应电流,•OH检测限可达10−9M。定量的金属离子掺杂可以调节器件的灵敏度,并对水溶液或活细胞中生成的•OH进行准定量检测。该FET传感器具有高灵敏度、高选择性、实时无标记响应、高准定量检测性能和便于携带的特点,在生物学研究、人体健康、环境监测等领域具有重要的应用价值。

  Zhen Wang, Kongyang Yi, Dacheng Wei*, et al.Free radical sensors based on inner-cutting graphene field-effecttransistors. Nature Communications, 2019.

  DOI: 10.1038/s41467-019-09573-4

  https://doi.org/10.1038/s41467-019-09573-4

  10. NatureCommun.:钙钛矿太阳能电池中光增强和负电容的起源

  在分析钙钛矿太阳能电池的频率相关阻抗时,负电容似乎仍然是一个模糊的特征。它属于由这类半导体的混合离子-电子传导性引起的令人费解的特性之一。 近日,Wolfgang Tress等人指出:在相应的电荷累积意义上,高的电容(正和负)与任何电容特征无关。相反,它们是缓慢瞬变的自然结果,主要是在改变电压时离子位移时二极管的正向电流。瞬态电流导致正或负“电容”取决于其梯度的信号。“电容”看起来如此之大,是因为当考虑电阻器电容器元件时,相关的电阻是由另一个物理过程产生的,即改进的电子电荷注入和传输。它是与电流-电压曲线中的滞后相关,是相当普遍的现象,在各种器件可观察到。

  Ebadi, F. et al. Origin of apparent light-enhanced and negativecapacitance in perovskite solar cells. Nature Communications, 2019.

  DOI: 10.1038/s41467-019-09079-z

  https://www.nature.com/articles/s41467-019-09079-z

  11. AM:光热治疗会促进CAR  -T细胞的抗肿瘤活性

  嵌合抗原受体(CAR)的重定向T淋巴细胞(CAR T细胞)在治疗实体肿瘤时具有很好的效果。但是肿瘤具有的促结缔组织增生的结构和免疫抑制微环境会导致实体肿瘤中CAR T细胞治疗效率降低。而轻度的热疗则可以降低肿瘤的致密结构和间质液压力,增加血液灌注并释放抗原,有效促进对肿瘤对内源性免疫细胞的“募集”。

  加州大学顾臻教授团队和北卡罗来纳大学Gianpietro Dotti教授团队合作,将轻度热疗与CAR T细胞过继转移相结合去提高这些细胞在实体肿瘤中的治疗效果。结果表明经过光热治疗后,在人类WM115黑色素瘤细胞移植的Nod小鼠体内的硫酸软骨素蛋白聚糖-4 (CSPG4)-特异性CAR T细胞会具有更好的抗肿瘤活性。这一研究证明,光热治疗确实具有促进CAR T细胞在实体肿瘤内的积累和效应的功效。

  Chen,Q., Dotti, G., Gu, Z. et al. Photothermal Therapy Promotes Tumor Infiltrationand Antitumor Activity of CAR T Cells. Advanced Materials, 2019.

  DOI:10.1002/adma.201900192

  https://doi.org/10.1002/adma.201900192

  12. Adv. Sci.:光解金黄色葡萄球菌中的葡萄球菌黄素来增强活性氧的杀灭作用

  对抗耐甲氧西林的金黄色葡萄球菌(MRSA)感染已成为一项严峻的任务。波士顿大学程继新教授团队和普渡大学Mohamed N. Seleem教授团队合作报道了一种通过光解金黄色葡萄球菌膜内的抗氧化剂葡萄球菌黄素来治疗MRSA的方法。实验通过光解金黄色葡萄球菌中的葡萄球菌黄素可以短暂地提高膜的通透性,使MRSA更加容易受到过氧化氢的攻击。因此,在460 nm光照射下葡萄球菌黄素会发生光解,可以与过氧化氢和其他活性氧发挥协同作用,进而彻底清除MRSA。这种协同治疗的有效性在被MRSA感染的巨噬细胞、金黄色葡萄球菌生物膜和两种小鼠感染伤口等众多模型中得到了很好的验证。这一研究表明光解葡萄球菌黄素可以作为协同治疗MRSA感染的一种新的策略。

  Dong,P.T., Seleem, M.N., Cheng, J.X. et al. Photolysis of Staphyloxanthin inMethicillin-Resistant Staphylococcus aureus Potentiates Killing by Reactive Oxygen Species. Advanced Science, 2019.

  DOI:10.1002/advs.201900030

  https://doi.org/10.1002/advs.201900030

  13. Adv. Sci.:锂离子电池用单色“光致敏剂”介导的全息光聚合物电解质

  研究人员设计并制造了一种基于全息光聚合物的新型聚合物电解质。他们将碳酸乙烯酯(EC)和碳酸丙烯酯(PC)引入作为光惰性物质。在激光干涉图样照射下,光聚合发生在构造区域内,随后导致光生成聚合物和未反应的EC-PC之间的相分离,从而形成了间距为≈740 nm的全息光聚合物电解质(HPES)。

  有趣的是,随着EC-PC含量的增加,衍射效率和离子导电率均表现出一定程度地增加。当EC-PC含量为50 wt%时,30°C下的衍射效率和离子导电率分别为≈60%和2.13×10−4 s cm−1,比没有EC-PC的电解质大60倍和5个数量级。值得注意的是,当加入DMAc时,HPES具有更好的各向异性和更稳定的电化学性能。这种高性能电子设备为设计具有良好机械、电化学性能和光学功能的灵活透明的电子设备提供了全新的思路。

  Ronghua Yu et al. Monochromatic “Photoinitibitor”‐Mediated HolographicPhotopolymer Electrolytes for Lithium‐Ion Batteries. Advanced Science, 2019.

  DOI: 10.1002/advs.201900205

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.201900205

  14. ESM:商品化泡沫镍表面工程实现稳定的锂金属负极

  枝晶生长和低库伦效率造成金属锂负极循环寿命短,这是限制新一代高比能锂金属电池的关键瓶颈。开发三维集流体是降低有效电流密度和延迟枝晶生长的有效手段。商品化的泡沫镍尽管电子电导率高且具有三维形貌,但是其低比表面积和较差的亲锂特性使其在该领域应用受限。在本文中,研究人员通过金纳米粒子进行电化学锂化从而在商品化泡沫镍表面均匀地包覆了一层亲锂的AuLi3。与裸露的泡沫镍相比,AuLi3@Ni显著降低了锂沉积的成核势垒并将提高了锂沉积的均匀性。基于AuLi3@Ni集流体的锂金属负极能够在对称电池中稳定循环740 h。此外,与LiFePO4匹配的全电池在1C的倍率下循环500周后容量保持率仍有43.8%且库伦效率高达99.2%。

  Xi Ke et al. Surfaceengineering of commercial Ni foams for stable Li metal anodes. Energy Storage Materials, 2019.

  DOI: 10.1016/j.ensm.2019.04.003

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829719300820?dgcid=rss_sd_all


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