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发现半导体与分子催化剂之间可能的多电子转移机理

2020.10.26

      中科院大连化物所催化基础国家重点实验室及洁净能源国家实验室(筹)太阳能研究部李灿院士团队首次揭示了强碱条件下半导体与分子产氢催化剂之间两电子转移机理,相关研究成果8月31日以通讯形式发表在《美国化学会志》上。

  科研人员通过对copy/cds体系的电子转移热力学和动力学分析,结合电子自旋共振和紫外—可见吸收对钴络合物中间物种表征发现:当ph=13.5时,如果电子由cds到co(iii)py转移经由两步的单电子转移过程,即co(iii)py—co(ii)py—co(i)py,第二个光生电子从cds转移到co(ii)py,生成催化质子还原产氢不可避免的中间物种co(i)py热力学驱动力不足,无法解释在强碱条件下观察到的产氢实验结果;而单步的两电子转移路径,即co(iii)py—co(i)py,使co(i)py的生成成为可能,并最终实现催化质子还原制氢。

  该发现不仅揭示了半导体与分子催化剂之间可能的多电子转移过程,而且为基于多电子转移机理构建高效光催化体系提供了新的研究思路。

中科院太阳能研究部:发现半导体与分子催化剂之间可能的多电子转移机理

                       


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