郑州大学史志锋等人AM：铜基卤化物“双剑合璧”制备高显色指数的稳定WLED | 前沿用户报道

HORIBA科学仪器事业部

2020.12.09

在全球能源危机、环保要求不断提高的情况下，发展绿色无毒、低能耗、高光效、长寿命、微型化的白光发光二极管（WLED）无疑具有重要的科学意义和实用价值。目前，制备WLED的方法有很多，其中最常见的策略是采用蓝色LED激发钇铝石榴石荧光粉，从而产生复合白光。但是，该方法制备的WLED显色指数（CRI）偏低，无法满足高端照明及显示的应用需求，而且荧光粉中含有较为昂贵的战略稀土元素。目前已有报道指出，通过混合多种不同颜色的发光体可以有效解决器件CRI过低的难题，该策略已在传统有机聚合物、镉基量子点和钙钛矿量子点WLED中得到证实。然而，在面向实际应用时，多组分策略制备WLED仍然存在明显的局限性。例如，以特定比例混合不同颜色的发射体会增加器件制备难度及成本；光子的自吸收效应将引起器件的效率损失，WLED的显色性会随着运行时间而发生显著变化等。

图1. 冷暖白光可调的CsCu2I3@Cs3Cu2I5复合体及电驱动WLED展示

为了克服以上困难，郑州大学物理学院史志锋副教授、单崇新教授和吉林大学张立军教授等人提出采用具有宽带发光特征的两种铜卤化物组合的策略，来制备高CRI且可稳定工作的WLED。通过第一性原理计算，作者首先分析了两种材料的相稳定性及相共存特征，并通过一步溶液反溶剂技术成功制备出覆盖整个可见光光谱的CsCu2I3@Cs3Cu2I5复合发射体，其荧光量子产率超过50%，且可冷暖白光可调。通过变温荧光光谱、瞬态吸收光谱和第一性原理计算，作者对CsCu2I3和Cs3Cu2I5两种材料的发光物理进行了分析，证实了其自限域态激子复合发光行为。此外，两种铜基卤化物材料在发光谱上表现为较宽的谱带和较大的斯托克斯位移，这有效避免了CsCu2I3@Cs3Cu2I5复合体对光子的自吸收效应，对改善WLED的光提取效率是有利的。更重要的是，该CsCu2I3@Cs3Cu2I5复合体具有优良的抗热、紫外光和水/氧稳定性，明显优于其它的金属卤化物半导体，这一优势也通过理论计算两种材料的缺陷特征、分解焓及缺陷扩散势垒等得到证实。

进一步，作者将CsCu2I3@Cs3Cu2I5白光复合体作为发光层，通过设计合理的器件结构，成功制备出一系列冷暖白光可调的电注入WLED，其最大亮度为145 cd/m2，CRI高达91.6。而且，由于CsCu2I3和Cs3Cu2I5两种材料优良的稳定性，所制备的WLED可在直流驱动、大气环境下连续工作，器件工作寿命为238.5分钟。通过监测老化过程中WLED的表面温度，作者将发光衰变的原因归结为连续驱动过程中产生的焦耳热，并提出了可行的稳定性改善方案。上述研究成果为新型、廉价、高CRI、稳定的WLED设计与制备提供了新的思路。

这一成果近期以Inside Cover的形式发表在国际权威期刊Advanced Materials 上。文章的第一作者是郑州大学的博士研究生马壮壮，通讯作者为郑州大学的史志锋副教授、单崇新教授以及吉林大学的张立军教授。该工作得到了国家自然科学基金以及河南省高校科技创新人才支持计划等项目的支持。

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High Color-Rendering Index and Stable White Light-Emitting Diodes by Assembling Two Broadband Emissive Self-Trapped ExcitonsZhuangzhuang Ma, Zhifeng Shi, Dongwen Yang, Yawen Li, Fei Zhang, Lintao Wang, Xu Chen, Di Wu, Yongtao Tian, Yu Zhang, Lijun Zhang, Xinjian Li, Chongxin ShanAdv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202001367

史志锋博士简介

史志锋，男，1987年生，郑州大学物理学院副教授，博士研究生导师，入选中组部青年人才计划（2020年）。2015年于吉林大学获微电子学与固体电子学专业博士学位，同年入职到郑州大学工作。近年来一直从事新型半导体光电功能材料与器件的研究工作，以第一/通讯作者身份在Advanced Materials、Nano Letters、ACS Nano和Advanced Functional Materials等国际权威期刊已发表SCI学术论文58篇，包括中科院一区论文35篇，影响因子大于10.0的论文13篇，“ESI高被引论文”4篇，并有10篇SCI论文被选为期刊封面，合著英文专著（章节）3部，申请发明专利15项（已授权7项）。主持国家自然科学基金项目3项，其它省部级项目5项。研究成果获河南省自然科学奖一等奖（排名第4）、第八届徐叙瑢发光学优秀青年学术论文奖、第十三届河南省青年科技奖以及河南省高层次人才特殊支持等荣誉。

https://www.x-mol.com/university/faculty/49572