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Nat. Commun. 多伦多大学Edward H.Sargent：逐步降维形成多阳离子钙钛矿二维/三维界面 | 前沿用户报道
许多性能最佳的钙钛矿光伏器件利用2D/3D界面，这提高了效率和稳定性——但目前尚不清楚3D到2D钙钛矿的转换是如何发生的，以及这些界面是如何组装的。
有鉴于此，多伦多大学Edward H. Sargent等人使用原位掠入射广角X射线散射（GIWAXS）来解析旋涂过程中的2D/3D界面形成问题。
本文要点：
1）使用原位GIWAXS证明，2D/3D界面的形成是通过中间态进行的，而中间态根据钙钛矿组成的不同而不同。对于MAPbI3，暴露于配体溶液会诱导形成由溶剂分子插入的PbI2二维层，随后将其转化为n=1的降维钙钛矿（RDP）。对于(MAPbBr3)0.05(FAPbI3)0.95薄膜，从3D碎片逐渐降维为n=3→2→1。
2）DFT计算发现，由于这些配体阳离子提供的环堆积相互作用，两个钙钛矿碎片之间界面处的结合能在被VBA分子取代后增加。根据在原位GIWAXS实验中的观察，使用这些观察结果假设配体渗透并平分3D钙钛矿以形成低维碎片，这些碎片在变成n=1之前连续分裂成低n RDP。
3）通过比较光伏器件与使用不同配体溶液制备的2D/3D界面，我们认为降低配体溶液中IPA的浓度可以减缓界面的形成，从而提高光伏器件的性能。随着反溶剂浓度的增加，2D/3D转化速度会变慢，在3D颗粒上共形形成的2D层会变薄，从而提高载体提取和器件效率（3D只有20%，2D/3D为22%）。AFM、SEM和ToF-SIMS的测量结果表明，IPA浓度越高，RDP层越厚、越无序，这导致PL寿命猝灭测定的2D/3D界面的载流子提取越差。
这项工作强调了对2D/3D界面形成的基本理解如何帮助设计出更好的器件。未来的研究将需要根据实验和计算观察来明确证明提出的这些微观机理。
Andrew H. Proppe et al. Multication perovskite 2D/3D interfaces form via progressive dimensional reduction. Nat. Commun. 2021, 12 (1), 3472.
DOI: 10.1038/s41467-021-23616-9.
https://www.nature.com/articles/s41467-021-23616-9
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