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李海洋:质谱新方法实现单次呼出气中氢氰酸跟踪测量

2023.4.27

  近日,大连化物所仪器分析化学研究室快速分析与检测研究组(102组)李海洋研究员团队基于自主研发的大气压负离子飞行时间质谱仪器,提出了一种检测呼出气中氢氰酸(HCN)的气流辅助光电离质谱方法。该方法显著提升了呼出气中HCN直接测量的灵敏度和时间分辨能力,可实时跟踪志愿者单次呼气中HCN浓度水平,有望为肺纤维化病人早期筛查提供有效手段。

  HCN是化工生产和化学战剂中一种常见的有毒有害气体,具有高挥发性、高吸附性。人体呼出气中也含有痕量的HCN。临床发现,肺部囊性纤维化(CF)患者呼出气体中HCN浓度较高,这与患者被铜绿假单胞菌感染有关。因此,发展高灵敏的在线呼出气中HCN测量方法,有望实现CF疾病的快速筛查。由于HCN易溶于水、极易吸附于装置表面,直接测量高湿度呼出气中HCN面临灵敏度和响应速度的挑战。

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  该团队在前期工作(Anal. Chem.,2014;Anal. Chem.,2016;Anal Chim Acta.,2020)的基础上,本工作中提出在质谱电离源内,采用氦气反吹方法,降低高湿度样品气对电离的影响,同时提高离子传输效率,极大增强了HCN检测的灵敏度。团队在采样系统中进一步增加动态吹扫,有效减小了HCN的吸附残留,提升了该方法的时间分辨。该方法将HCN的检测灵敏度相对空气反吹条件提升了150倍,检测限达到0.3ppbv,时间分辨达到0.5s。团队将该技术用于跟踪监测志愿者漱口前后单次呼出气中HCN轮廓变化,可以区分出单次呼出气中HCN显著的“尖峰”和“平台”区间,分别反映了口腔和肺泡释放源的浓度水平,表明了该方法的抗干扰能力和HCN定量的准确性。

  上述成果以“Online Detection of HCN in Humid Exhaled Air by Gas Flow Assisted Negative Photoionization Mass Spectrometry”为题,发表在《分析化学》(Analytical Chemistry)上。该工作的第一作者是大连化物所102组博士研究生文宇轩。该工作得到了大连化物所创新基金等项目的支持。(文/图 陈平、文宇轩)

  文章链接:

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.2c05603

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