新中国成立后，高振衡担任了南开大学化学系的领导工作，并于1956年加入中国共产党。高振衡是我国最早开拓有机化学结构理论研究、卓有成就的学者之一。他所著的《有机化学结构理论》和《物理有机化学(上、下册)》，几十年来一直是国内高等院校本学科的主要甚至唯一教材，曾获国家教委优秀教材一等奖，影响了几代化学工作者。作为我国物理有机化学的奠基人之一，高振衡先生在南开大学最早建立了物理有机化学(原有机结构理论)研究室，在有机物结构性能关系和有机反应机理等方面做出了系统性的创新成果。他于1980年当选为中国科学院学部委员。
高振衡先生在重病期间仍然关心化学系的工作，和他所指导的研究生的学习。甚至在他病危之际，仍把助手召到病床前，一边吸着氧气，一边以微弱的声音布置研究工作。1989年11月14日，高振衡走完了他一生的光辉历程，把他的全部生命献给了祖国的化学事业.
