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Angew:零维锑基杂化材料可实现高效电致发光

2021.12.13

  自主发光的OLED技术在平板显示和照明领域已经得到了广泛的应用。但目前商用的发光材料大都含有Ir、Pt或Au等贵金属,这大大的提升了其成本,限制了其进一步发展。近年来,基于钙钛矿的LED发展迅猛且有着发光光谱窄、色纯度高、色域广等优点。然而,稳定性与Pb的毒性是其走向商业化亟待解决的问题。研究发现降低钙钛矿的维度如生成2D、1D甚至是0D的结构时仍表现出优异的光物理性能,且构筑单元不局限于有毒的铅,同时由于高熔点的有机阳离子的引入将大大改善材料的热稳定性。

  在低维非铅杂化材料中,0D锑基杂化材料作为一类新兴的发光材料体系,它们具有独特的“主-客”体结构。它的发光主要源于自陷激子(Self-trapped excitons, STEs)复合,其通常呈现出宽带发射,且具有大的斯托克斯位移。因其多样的拓扑结构,可调的发光波长及较高的稳定性而被广泛研究。锑基杂化材料在下转换LED、闪烁体、探测器等光电器件领域有着潜在的应用前景。但在电致发光器件中的应用却鲜有报道。

  近日,中科院福建物构所的陈忠宁研究员和徐亮金研究员,在前期研究的基础上,通过选用廉价且无毒的0D杂化材料(MePPh3)SbCl5作为发光中心,并通过溶液旋涂的方法和主-客掺杂的方式制备出高效的电致发光器件。

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  该工作中,作者通过简单的溶液扩散的方法,制备出无色透明的大晶体。所用的原料都是廉价且无毒的三氯化锑和氯化甲基三苯基膦。生成的单晶显示出亮橙色的宽带发射,接近100%的发光效率。实验及理论计算证明发光来自于激发态结构重组导致的自陷激子发光。这和先前报道的锑基杂化材料有着相同的发光机制。该杂化材料旋涂成膜后仍保持着高效的发光(PLQY = 56.8%),并有很好的空气稳定性及成膜性。基于此,他们尝试制备了以该杂化材料为发光中心的电致发光器件。研究发现当以纯杂化材料制备的薄膜作为发光层时,器件性能表现不佳,可能与膜的粗糙度大,器件中各功能层的能级不匹配或载流子传输性能差相关。当将杂化材料掺杂到具有载流子传输特性的主体材料作为发光层时,器件性能得到显著提高。发光亮度由原来的82 cd/m2提升到3500 cd/m2,发光效率由0.7% 飙升到3.1%。

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  该工作首次报道了锑基的杂化材料在电致发光器件的应用研究,为实现绿色廉价的电致发光器件提供了新的途径。

  上述工作已在线发表于Angewandte Chemie International Edition,文章第一作者为硕士生李金龙和桑榆丰,通讯作者为徐亮金研究员和陈忠宁研究员。

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