单颗粒水平研究等离子体增强硝基苯加氢
山东大学郑昭科：
背景介绍
苯胺作为重要的化工原料和中间体，被广泛应用于染料、农药等高附加值化学品的合成。然而，采用还原剂（亚硫酸氢钠、铁）的化学还原法其选择性较差，传统的热催化需要高温、高压等条件，这两种方法都带来了安全问题和能源浪费。而光辅助合成作为一种绿色高效的合成方法，近年来受到了广泛关注。
等离激元纳米结构由于其局部表面等离子体共振效应（localized surface plasmon resonance，LSPR），对于一些有机物的催化转化表现出优异的性能。对于光催化硝基苯加氢，由氢供体产生活性氢是其关键步骤。其中光生空穴可氧化氢供体以产生质子，同时质子耦合电子来还原硝基苯。但是，对于该类反应缺乏直接的载流子转移证据，并且传统宏观表征会影响对反应机制的深入理解。
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硝基芳烃的加氢反应通常在苛刻的反应条件下进行，这会带来安全问题和能源浪费。加氢反应的关键是在温和条件下对产物的选择性进行精细控制。山东大学郑昭科教授报道了一种各向异性的Pd-Au纳米棒，其在甲酸做氢供体时，表现出高效的等离子体增强硝基苯选择性加氢活性。在可见光照射下，硝基苯加氢催化反应转化率和选择性均接近100%。作者创造性采用原位单颗粒光谱技术，研究了甲酸、硝基苯与金属纳米颗粒间的相互作用机制，发现单个Pd-Au
纳米棒在甲酸中的荧光完全猝灭现象。此外，通过时域有限差分（FDTD）模拟和其它表征，发现了光诱导硝基苯吸附增强作用，这对于催化活性提升至关重要。该工作借助单颗粒荧光光谱表征为催化剂到甲酸的载流子转移提供了直接的证据，并对合理设计杂化等离子体催化剂、进而促进生态友好的有机转化提供了指导。
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