然而,在以往的文献报道中,关于纳米晶到分子的三线态转移机理存在很大的争议。有报道显示转移过程为两电子协同转移的传统Dexter机理,也有报道称转移过程有电荷分离态的介导,而同样有报道将这样的中间介导态归因于纳米晶的表面缺陷态。因此,澄清这些争议以及建立一个统一的三线态转移模型对这一研究领域具有重要意义。

  吴凯丰研究团队在前期工作基础上,采用高效发光的强限域钙钛矿纳米晶作为三线态施主,具有不同氧化还原电势的多环芳烃分子作为三线态受主,构建不同能级排布的模型体系。光谱动力学研究表明:如果纳米晶到分子电荷转移在能量上被允许,三线态转移通过电荷转移态介导实现;相反,如果电荷转移在能量上被禁阻,光谱上观测到的三线态转移表现为直接的一步转移。

  然而,通过分析转移过程的耦合矩阵元,团队认为后者这种“直接的”转移机制可能由高能量的电荷转移虚态介导。综上,研究团队总结出电荷转移态介导的三线态能量转移统一模型。