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用于有效的非均相可见光驱动CO2还原

2021.2.04

  Angew. Chem. Int. Ed.:具有后修饰功能化铼(I)位点的稳定生物氢键有机框架,用于有效的非均相可见光驱动CO2还原

  基于鸟嘌呤四链体,借助π-π相互作用,实现了一种稳定的2,2'-联吡啶(bpy)衍生生物氢键骨架(HOF-25),该骨架与Re(CO)5Cl反应得到后功能化的HOF-25-Re。对HOF-25-Re的X射线吸收精细结构光谱研究证实了Re(bpy)(CO)3Cl部分与该HOF的共价连接。在可见光照射下,[Ru(bpy)3]Cl2和三异丙醇胺存在于CH3CN中,稳定且可回收的含Re(bpy)(CO)3Cl光催化中心的HOF-25-Re的对二氧化碳光还原具有良好的多相催化活性,具有1448 μmol g−1

  h−1的高CO生成率和93%的高选择性。在相同条件下,HOF-25-Re(50)的实验转化率约为均相体系的Re(bpy)(CO)3Cl的8倍。通过结晶和后改性过程可持续再生的HOF-25-Re显示出恢复的光催化性能。


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