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新进展!利用单原子催化剂实现二氧化碳还原C-C偶联制乙醇

2023.11.13

  近日,中国科学院大连化学物理研究所催化与新材料研究中心研究员黄延强与中国科学院院士张涛团队,联合香港城市大学教授刘彬、清华大学教授李隽,在单原子催化研究领域取得了新进展,实现了二氧化碳(CO2)电还原C-C偶联高选择性制乙醇。

  利用可再生电力构筑CO2高效碳循环,是实现“双碳”目标的重要技术手段之一。相比于一氧化碳、甲烷、甲醇等C1产物,直接CO2催化还原C-C偶联高选择制乙醇是一项科学挑战,具有重要的应用价值。单原子催化剂因孤立活性位点所具有的对反应中间物的吸附特性,从而被赋予了独特的催化性质,并在烯烃氢甲酰化和乙醇合成等重要的C-C偶联反应过程中表现出优异的催化性能。

  本工作开发出由SnS2纳米片和单原子Sn组成的级联催化剂,通过CO2在SnS2纳米片上还原生成甲酸中间体,在单原子Sn位点上生成碳酸氢盐中间体并原位C-C偶联生成乙醇。研究表明,在-0.6至-1.1VRHE的宽电位范围内,乙醇的选择性可超过70%;同时,结合同位素(13CO2和H13COOH)标记实验和密度泛函理论研究,阐明了单原子Sn活性中心上CO2还原C-C偶联机制。本研究发展出基于级联催化剂的CO2RR高选择性C-C偶联的新策略,进一步体现了单原子催化过程在产物选择性调控方面的优势及其在C-C偶联反应中的潜力。

  相关研究成果以A tin-based tandem electrocatalyst for CO2 reduction to ethanol with 80% selectivity为题,发表在《自然-能源》(Nature Energy)上。研究工作得到国家自然科学基金、中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划等的支持。

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