原位增强金属-载体相互作用影响醇的催化转化
ACS Catal.：原位增强金属-载体相互作用影响醇的催化转化
催化界已经对强金属-载体相互作用（SMSIs）和催化剂失活进行了数十年的深入研究。SMSIs在负载型金属氧化物中的促进作用通常与高温(＞500°C)下的H2处理有关，催化剂失活通常归因于烧结、活性金属的浸出、金属的过氧化以及反应中间体的强吸附。醇可以还原金属氧化物，因此我们假设醇的催化转化可以促进原位SMSIs。在本工作中，我们通过CO吸附红外光谱和电子能量损失光谱(EELS)表明，在2-丙醇氧化过程中，由于低反应温度下的SMSIs导致Pd/TiO2催化剂中的Pd位点被覆盖了。反应过程中(原位)SMSIs的出现解释了反应温度变化时催化剂的表观失活现象。稳态同位素瞬态动力学分析(SSITKA)表明，当原位促进SMSIs时，催化位点的本征活性不会随温度而改变；相反，可用的活性位点的数量发生了变化(当TiOx层在Pd NPs上迁移时)。反应过程中产生的SMSIs在室温下暴露于氧气中15小时后将完全逆转，这可能使其至今难以识别。
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