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超快锂离子传导能力的(LiBH4)x•AB复合氢化物固态电解质

2020.1.22

　　现代社会对电池的能量密度、安全性和稳定性提出了更为严苛的要求。用固态电解质替代有机电解液，发展先进的全固态锂离子电池被认为是提升电池能量密度、解决电池安全性的必由之路。LiBH4基固态电解质由于质量轻、晶界阻抗低、离子选择性好、对Li稳定性好以及优异的机械性能，近年来引起了人们的广泛关注。尽管LiBH4在高温下（>110 ºC）展现出高于10-3 S cm-1的离子电导率，但其室温时的离子电导率仅为10-8 S cm-1，大大限制了其在全固态电池中的实际应用。

　　近日，浙江大学潘洪革教授团队的刘永锋教授课题组通过机械球磨的手段，将NH3·BH3（AB）分子引入到LiBH4晶格中，合成了(LiBH4)2•AB和LiBH4•AB复合氢化物，成功实现了室温条件下LiBH4基固体电解质的超快锂离子传导性能。结果表明，在LiBH4晶格中引入第二相AB分子，可以显著增大晶胞体积，并引入大量Li空位，但不会破坏[BH4]-基团的排列。制备得到的(LiBH4)x •AB复合氢化物具有优异的锂离子传导性能，离子迁移数达到0.999。在18 ºC时，LiBH4•AB离子电导率可达2×10-4 S cm-1，30 ºC时高达1×10-3 S cm-1。在0.1和0.2 mA cm-2电流密度下恒电流充放电，Li/(LiBH4)x •AB/Li对称电池40 h循环过程中没有明显的电压波动，表现出良好的循环稳定性能。LiBH4•AB的极限电流密度甚至可达到3.0 mA cm-2。分子动力学（AIMD）模拟可知，在(LiBH4)2•AB结构中，Li+的扩散是以ac平面2D扩散为主、b方向1D扩散为辅的3D扩散机制；而在LiBH4•AB结构中，主要是b方向的类1D扩散机制。其中，(LiBH4)2•AB的扩散激活能为0.25 eV，而LiBH4•AB的激活能仅为0.12 eV，明显低于文献报道的典型快离子导体的0.5 eV。研究结果对于发展氢化物基室温实用型固体电解质奠定了基础。

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