中国科大在电催化析氢研究方面取得新进展
近日，中国科学技术大学博士生苏建伟和杨阳（导师陈乾旺教授）通过理论计算，提出了将少量的贵金属钌与过渡金属钴合金化来提升钴催化活性的思想，并设计出了一种以金属有机框架化合物为前驱体来制备氮掺杂的类石墨烯层包裹合金内核复合结构的工艺。所制备的复合纳米结构作为碱性析氢电催化剂表现出与贵金属可比的析氢性能。该研究成果发表在近期出版的《Nature Communications》上。
RuCo@NC纳米粒子的合成路径和结构模型示意图
该工作用贵金属钌掺杂的钴氰酸钴类普鲁士蓝作为前驱物在惰性气氛中焙烧一步法制备了氮掺杂的类石墨烯层包覆钴钌合金的纳米粒子，合金中钌占3.58 wt.%。这种方法能够将氮掺杂的石墨烯层原位包覆在合金表面上，保护合金内核以提升稳定性。
作为碱性析氢电催化剂，在电流密度为10mA/cm2时其过电位仅为28mV，显示出与20%的商用铂碳电催化剂可比的电催化析氢性能。密度泛函理论模拟计算发现，掺杂氮原子近邻的碳原子是催化反应的活性位点，钴钌合金化比单纯钴更能促进电子向类石墨烯层表面转移，改变内部的钴钌合金比例能够调控外部石墨烯层表面的电荷分布，合适的钴钌合金比例可以大大降低活性位点的氢吸附自由能，可到达与铂催化剂相近的氢吸附自由能值。这种独特的复合纳米结构使其催化性能得以较大地提升，具有潜在的应用前景。
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