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卤化钙钛矿型纳米立方的钙钛矿型超晶格

2021.5.27

  【引言】与荧光不同的是,超荧光是几个最初不相干的光激发偶极子的集体发射,它们由它们的共同光子场耦合,其特征是快数量级的辐射衰减和Burnham-Chiao振荡行为的出现。以前,这些特征已经在气态(HF气体)或在有限数量的固态系统中实现。卤化钙钛矿纳米晶超晶格中的超荧光,最近被证明具有最简单的堆积几何形状-将立方纳米晶简单立方堆积成三维超晶。然而,胶体科学的最新进展表明,正如集体发射的可编程结构调整和建立一个理论框架所需要的那样,超晶格的更广泛的结构工程是可能的。迄今为止,仅由这些纳米晶体设计出具有简单立方堆积的单组分超晶格。今日,瑞士苏黎世联邦理工学院Maksym V. Kovalenko(通讯作者)表明立方和球形空间稳定纳米晶体的共组装在实验上是可能的,而钙钛矿纳米晶体的立方形状导致了与全球形系统相比截然不同的结果。除了预期的NaCl型或常见的AlB2型超晶格外,本文还提出了钙钛矿型(ABO3)二元和三元纳米晶超晶格。在二元ABO3超晶格中,较大的球形Fe3O4或NaGdF4纳米晶体占据A位点,较小的立方CsPbbr3纳米晶体位于B和O位点上。在三元超晶格中,B位点反而被立方体的PbS纳米晶体所占据。立方钙钛矿纳米晶在所有观察到的超晶格中都表现出取向高度有序。本文还证明了这些基于钙钛矿的结构表现出超荧光,导致具有超快辐射衰减(22 ps)的光子爆发,可以针对量子光源进行定制。本文的工作为进一步探索复杂,有序和功能性的钙钛矿介孔结构铺平了道路。相关研究成果以“Perovskite-type superlattices from lead halide perovskite nanocubes”为题发表在Nature上。

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