福建物构所复杂动态信号级联体系研究取得新进展
信号传导在生物体系中有着非常重要的作用，其通常利用生物体内受体对外界的信号刺激做出响应，并且运用相应的生化作用对一些有用的信号进行选择性的级联放大。近年来，化学研究者对如何设计复杂的多组分体系进而模拟生物系统的多样性和功能性产生了浓厚的兴趣，一个新兴研究领域“系统化学”应运而生，而开发动态多步级联体系因信号丰富和难以控制具有很大挑战。利用金属诱导的协同偶联去质子过程或应用光酸的办法调控分子开关的切换进而实现化学级联的方法已经见诸报道，但近年来蓬勃发展的动态共价化学却鲜有被引入到信号级联体系中去。动态共价反应因其可逆性和刺激响应性，可在热力学驱动下快速高效产生结构多样性和复杂性，是研究系统化学的有效工具。
在国家“青年千人计划”和国家自然科学基金资助下，中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室尤磊课题组首次采用动态共价化学与分子开关偶联的方法实现了信号的动态级联，并采用一系列的外界刺激对该体系进行了有效的调节。通过合理设计，发现了一个基于10-甲基吖啶盐和硫醇的新型动态共轭加成反应，所产生的产物酸性较之反应物增强了约10个数量级，并可通过调节酸碱性、改变组分、引入氧化剂等多种手段对该体系进行调控。在此基础上，成功使用该可逆共价反应所产生质子对一种构型开关和一种荧光开关实现可逆切换，深入探究了系统内化学组分以及平衡的作用机制，并引入另一个可逆共价反应实现动态级联体系的可逆抑制，从而进一步提高了系统复杂性。该工作为用于模拟生物系统的智能动态化学级联体系的发现与调控提供了一种新思路。相关研究成果发表在《美国化学会志》 (J. Am. Chem. Soc. 2015，DOI: 10.1021/jacs.5b09912)。
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