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大连化物所：发表分子筛笼控制的甲醇制烯烃反应相关综述文章

2023.8.28

　　近日，大连化物所低碳催化与工程研究部（DNL12）刘中民院士、魏迎旭研究员团队受邀发表了分子筛笼控制的甲醇制烯烃（MTO）反应相关综述文章，阐述了MTO反应过程笼控制择形催化原理，提出基于笼控制择形催化原理的调控策略，并展望了未来MTO过程的优化和精确控制面临的机遇和挑战。

　　分子筛催化甲醇制烯烃作为重要的C1化学反应，长期受到工业界和学术界广泛关注。持续保持新兴煤化工产业的竞争力和可持续性，需要不断加深对催化反应过程基本原理和选择性控制原理的全面认识，以支撑新材料和工艺技术发展。

　　该综述针对典型八元环笼结构分子筛笼控制的MTO反应行为，从笼控制的烃池物种的生成、复杂反应网络中烯烃生成的优势反应路径、笼结构分子筛中积碳物种的生成和积碳失活机制、笼结构分子筛的扩散行为和扩散机制，阐述了MTO反应过程中的笼控制择形催化原理。结合MTO反应过程中反应和催化材料的多尺度交互特性，综述了“扩散—反应—分子筛材料”多尺度交互作用机制，揭示了真实的交互催化作用和机理。基于笼控制择形催化原理，综述总结了当前潜在的笼控制调控策略，提出未来MTO催化剂和工艺技术创新需要在理解笼控制择形催化原理基础上，实现对催化材料和工艺条件的优化，通过精准控制反应、积碳和扩散来达到最优的甲醇转化和产物分布。

　　近年来，DNL12通过持续创新，形成了非石油资源生产低碳烯烃的甲醇制烯烃技术（DMTO-I/DMTO-II/DMTO-III）。截至目前，已经签订31套装置的技术实施许可合同，烯烃产能达2160万吨/年，已投产16套工业装置，烯烃产能超过930万吨/年，带动了我国煤制烯烃产业快速发展。伴随着技术开发和创新，针对DMTO工业应用，甲醇制烯烃基础研究揭示微观催化机制，为技术发展提供了理论支撑，也取得了突破性进展。该团队从反应中间体甄别、作用及引导反应途径建立（J. Am. Chem. Soc.，2012；Angew. Chem. Int. Ed.，2013；ACS Catal.，2015；ACS Catal.，2018；ACS Catal.，2019）、反应中间体的演变及完整的动态自催化反应路径的建立（Angew. Chem. Int. Ed.，2017；ACS Catal.，2018；ACS Catal.，2020；Chem，2021；J. Am. Chem. Soc.，2021；Chinese J. Catal.，2023；Chem Catal.，2023）、笼结构分子筛的积碳失活及扩散机制（Chem Commun.，2012；J. Catal.，2018；Chem Commun.，2020；Nat. Commun.，2020；J. Energy. Chem.，2023；J. Catal.，2019；Chem Commun.，2019；ACS Catal.，2020），结合近期提出的“扩散—反应—分子筛材料”多尺度交互作用机制（Natl. Sci. Rev.，2022），多个角度形成了MTO化学原理和分子筛笼控制择形催化原理。同时，团队提出分子筛笼催化环境修饰、催化剂预积碳及催化剂水蒸气再生等基于分子筛笼控制原理的反应调控策略（Chem. Commun.，2018；J. Catal.，2019；Nat. Commun. ，2021）。

　　该综述以“Cavity-controlled methanol conversion over zeolite catalysts”为题，于近日发表在《国家科学评论》（National Science Review）上。该综述的第一作者是我所DNL1201组张雯娜副研究员。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院前沿科学重点研究计划等项目的资助。（文/图张雯娜）

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周锦帆