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众所周知,在光子激发下,羰基上的氧会从C(sp3)-H键上攫取一个氢原子,分别得到酮基自由基和烷基自由基,这种活化方法已被广泛地用于C(sp3)-H键的直接官能团化。2016年,日本京都大学的Masahiro Murakami课题组在光、二甲苯酮衍生物和铜(I)配合物的协同作用下,实现了烯丙基C-H键与CO2的羧基化反应(Chem. Eur. J., 2016, 22, 6524−6527)。...
其次,(NN’)NiI(Ar)与烯酮经基元1,4-加成,生成O-烯醇镍配合物,其经水解后,可生成目标产物。同时,(L1)NiI(OH)(或其二聚体)或(L1”NiI(Br)(或其二聚体)在Mn粉还原下可完成催化循环的过程。(图片来源:J. Am. Chem. Soc.)总结北京大学深圳研究生院周建荣课题组报道了一种镍催化α,β-不饱和酮的对映选择性还原(杂)芳基化反应。...
随即合成得到34后,在80 ℃甲苯中用CSA处理14和34,结果Diels-Alder反应顺利进行,得到两个异二聚体asperchalasines G(5)和H(7)。由于其不稳定,直接用Ac2O/Et3N乙酰化得到35和36(5:1)。随后,利用单甲基化半缩醛37与14制备得到四种异构二聚体asperchalasinesB-E (1-4) (80%,1:4:2:3=10:2:1:1)。...
吡喃化合物顺式-8由顺式-4ab通过醇的烯丙基化和关环复分解而构建。值得注意的是,顺式-4aa中伯醇的化学选择性对甲苯磺酰化以及随后以4-exo-tet型关环,可以对映选择性构建三取代氧杂环丁烷产物反式-9,产率为86%。图5. 合成应用。图片来源:Chem. Sci.总结柏林工业大学Martin Oestreich教授课题组开发了一种有效的铜催化1,3-二烯和酮的选择性硼化偶联反应。...
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